生態農業：土壤碳蓄存之預測模型優化及驗證【土壤環境科學系/鄒裕民特聘教授】
| 論文篇名 | 英文：Synergistic catalysis of graphitic carbon nitride and dichromate for augmented oxidative polymerization of hydroquinone leading to enhanced humic-like substance formation 中文：石墨氮化碳和重鉻酸鹽的協同催化作用增強對苯二酚的氧化聚合，導致增強類腐殖質物質的形成 |
| 期刊名稱 | Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers |
| 發表年份,卷數,起迄頁數 | 2023, 153, no.105235 |
| 作者 | Ahmed, M. M. M.; Liu, Yu-Ting(劉雨庭); Nail, H. M.; Venkatesan, S.; Tzou, Der-Lii M.; Jien, Shih-Hao; Lin, Ming-Chang; Wang, Hui-Min David; Chen, Jiann-Yeu(陳建宇); Tzou, Yu-min(鄒裕民)* |
| DOI | 10.1016/j.jtice.2023.105235 |
| 中文摘要 | 前言 腐殖質 (HS) 源自有機物分解，主要透過多酚聚合（稱為褐變反應）。緩慢的反應動力學為金屬氧化物催化氧化多酚的研究帶來了挑戰。關於金屬氧化物和其他催化劑在多酚聚合中的作用仍然存在巨大的知識差距。 方法 在此，我們重點研究了使用重鉻酸鉀 (Cr2O72−) 進行對苯二酚 (HQ) 的氧化聚合，以加快反應速率並深入了解 HS 的形成。此外，引入石墨氮化碳（g-C3N4）作為氮摻雜化合物，具有較大的表面積和路易斯鹼性質，豐富了氮源並促進了π-π相互作用。 重大發現 在金屬氧化物系統中添加 g-C3N4 使反應速率提高了三倍，增強了褐變反應，並提高了複合物的穩定性。此外，它還改善了 HS 的表面形貌和粒徑，g-C3N4 的電子轉移能力促進了原位 HQ 氧化。經驗數據和理論計算表明，g-C3N4…HQ…Cr2O72− 複合物表現出比 HQ…Cr2O72− 更大的結合能，解釋了加速反應動力學。反應後 13C NMR 譜證實了預測的 HS 譜。這項工作強調了 g-C3N4 在 HQ 氧化聚合和 HS 生成中的催化作用，揭示了非生物腐殖化和環境影響。 |
| 英文摘要 | Background Humic substances (HS) originate from organic matter decomposition, primarily through polyphenol polymerization (known as the browning reaction). The slow reaction kinetics have posed challenges in studying the catalytic oxidation of polyphenols by metal oxides. A substantial knowledge gap persists regarding the role of metal oxides and other catalysts in polyphenol polymerization. Method Herein, we focused on the oxidative polymerization of hydroquinone (HQ) using potassium dichromate (Cr2O72−) to accelerate reaction rates and gain insights into HS formation. Moreover, graphitic carbon nitride (g-C3N4) was introduced as an N-doping compound with a substantial surface area and Lewis base properties, enriching the N source and promoting π-π interactions. Significant findings The addition of g-C3N4 to the metal oxide systems tripled reaction rates, enhanced browning reactions, and complex stability. Furthermore, it improved HS surface morphology and particle size, with g-C3N4's electron transfer capabilities facilitating the in-situ HQ oxidation. Empirical data and theoretical calculations demonstrated that the g-C3N4…HQ…Cr2O72− complex exhibits greater binding energy than HQ… Cr2O72−, explaining the accelerated reaction kinetics. Post-reaction 13C NMR spectra confirmed the predicted HS spectra. This work highlights g-C3N4's catalytic role in HQ oxidative polymerization and HS generation, shedding light on abiotic humification and environmental implications. |
| 發表成果與本中心研究主題相關性 | 腐植質的非生物合成途徑一直是我們了解土壤有機質累積的重要依據, 本研究主要利用催化劑及氧化劑的協同作用, 探討多酚類化合物氧化聚合為腐植物質的途徑, 結果可進一步增進我們對土壤有機質生成的機制, 不僅可釐清土壤從簡單有機分子轉變為複雜聚合有機分子的路徑, 更有助於發展腐植質生成產業及其利用。 |
